Великая княгиня везде следовала за супругом. В 1888 году Елисавета с мужем побывали в Палестине. После посещения Святой земли великая княгиня решила перейти в православие. 12 (25) апреля в Лазареву субботу было совершено таинство Миропомазания, великой княгине в этот день была подарена икона Нерукотворного Спаса, с которой она не расставалась всю жизнь и с ней приняла мученическую смерть.
Великая княгиня всю свою жизнь посвятила бедным и слабым, создавала приюты для больных сирот, инвалидов. Часто посещала их и помогала им. Великая матушка создала Марфо — Мариинскую обитель. В обители великая княгиня вела жизнь подвижницы, здесь она обучала основам медицины и давала духовное наставление. Великая княгиня строго соблюдала посты, вкушая только растительную пищу. Была святая Елисавета и на Пермской земле, была на Белой горе, Спасо-Преображенском соборе, Успенском женском монастыре.
В апреле 1918 года на третий день Пасхи Елисавету Федоровну арестовали и вывезли из Москвы. Вместе с Великой княгиней поехали сестры милосердия Варвара Яковлевна и Екатерина Янышева. Перед тем как сесть в машину настоятельница осенила всех крестным знамением.
Последние месяцы своей жизни великая княгиня провела в заключении городе Алапаевске. Матушка настоятельница всё свое время посвящала молитвам. Глубокой ночью узников сбросили в шахту старого рудника. Когда сталкивали палачи великую княгиню, она повторяла молитву «Господи, прости им, ибо не знают, что делают». Елизавета Федоровна еще при жизни просила «Если меня убьют, то прошу Вас, похороните меня по христиански».
Люди всегда передавали память об этой необыкновенной женщине из уст в уста и сегодня, многие ее помнят и прибегают с молитвами к этой святой.